Compostos orgânico-inorgânicos sob a forma geral ABX3 (onde A é o constituinte orgânico, B é um metal e X é um elemento halogênio) e que se organizam em uma estrutura denominada perovskita, apresentam propriedades optoeletrônicas bastante adequadas para aplicação em dispositivos fotovoltaicos. O baixo custo, a facilidade de processamento, e a alta eficiência de conversão de luz em energia elétrica apresentada por esses dispositivos, motivaram nos últimos anos um intenso processo de investigação das propriedades destes materiais, com o consequente aprimoramento de suas características, fazendo com que, atualmente, a eficiência de dispositivos baseados nesses compostos já ultrapasse 25%, o que os torna uma alternativa competitiva à, já muito bem, estabelecida tecnologia fotovoltaica baseado no silício policristalino. No entanto, para que os dispositivos de perovskita alcancem uma realidade de mercado, alguns desafios importantes ainda precisam ser superados. Uma questão crucial é a relativamente baixa estabilidade química dos compostos de perovskita, que sofrem um processo irreversível de degradação quando expostos à atmosfera ambiente úmida, alta temperatura e radiação ultravioleta. Outra questão importante diz respeito ao processo de fabricação dos dispositivos, que normalmente é executado inteiramente em um ambiente de atmosfera inerte e livre de umidade, o que é uma exigência incompatível com uma linha de produção. No presente trabalho, foram realizadas investigações no sentido de contribuir para o avanço da tecnologia fotovoltaica baseada nas perovskitas, abordando esses dois aspectos. Na primeira parte do trabalho, faz-se um relato da influência da funcionalização das camadas transportadoras com monocamadas automontadas, no sentido de promover tanto uma maior estabilidade química dos filmes de perovskita quanto estender o tempo de vida útil de dispositivos fotovoltaicos baseados nesses filmes. A inclusão de monocamadas automontadas mostrou-se ser um artifício eficaz para este fim, tanto para dispositivos com estrutura direta quanto com estrutura invertida. Já na segunda parte, é realizada uma proposta de procedimento para confecção de dispositivos de perovskita em ambiente de atmosfera aberta, com umidade relativa do ar em torno de 50% e em temperatura ambiente em torno de 20 °C (condições bastante adequadas para uma linha de produção). Os dispositivos produzidos a partir deste procedimento demonstraram eficiências razoáveis, e através dos resultados de testes de estabilidade, foram identificados os processos que levam à deterioração dos parâmetros elétricos destes dispositivos com o transcorrer do tempo. Desta forma, este trabalho de tese apresenta metodologias e procedimentos que podem contribuir efetivamente para o aprimoramento da tecnologia fotovoltaica baseada em compostos de perovskita.